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金属-分子筛双功能催化剂研究进展

发布日期:2022-07-08     浏览次数:次   

近日,我院成康副教授与荷兰乌特勒支大学Krijn de Jong教授合作,利用纳米尺度调控金属-酸性位空间分布策略极大限度地提升了双功能催化剂中贵金属的利用效率,相关研究成果以“Maximizing noble metal utilization in solid catalysts by control of nanoparticle location”为题在线发表于ScienceDOI: 10.1126/science.abn8289)。

贵金属催化剂广泛应用于能源化工和环境保护领域,例如汽车尾气净化、氢燃料电池、石油炼制、生物质及固体废弃物的转化利用等。由于贵金属价格高且储量有限,降低催化剂中贵金属用量一直是催化领域的重大挑战。在工业上,金属Pt常与酸性分子筛组成双功能催化剂,用于催化直链烷烃加氢异构化为支链烷烃,提升汽油的辛烷值和安定性。该反应过程包含直链烷烃脱氢至直链烯烃(金属催化)直链烯烃异构为支链烯烃(酸催化)支链烯烃加氢为支链烷烃(金属催化)三个步骤。为完成该金属-酸双功能串联反应,工业催化剂需要具有足够高的金属/酸性位比例,通常要求Pt负载量高于0.2%(质量分数),限制了催化剂的成本。

 

金属与酸两种活性位之间的空间距离对双功能催化反应性能具有显著影响。一般认为,双活性位之间的距离“越近越好”。因此,此前的研究中通常将Pt置于酸性分子筛的孔道内部。作者意外发现,在纳米尺度将Pt落位于分子筛的孔道外部,烷烃加氢异构性能得到明显提升,而将Pt置于分子筛孔道内会促进烷烃裂解等副反应。基于该发现,作者进一步调控Pt在工业级双功能催化剂中的落位和Pt负载量,发现烯烃异构化步骤主要发生于分子筛的孔口位置。进而,通过将Pt精准落位于分子筛的孔口处,仅使用质量分数为0.01%Pt负载量即可与分子筛酸性位高效协同催化烷烃加氢异构,相比工业催化剂降低一个数量级,实现了贵金属Pt利用率的最大化。这一研究结果揭示了在纳米尺度合理排布贵金属和酸性位的空间位置,可有效提高贵金属的原子利用效率,为金属-分子筛双功能催化剂的理性设计提供了新的思路。

Krijn de Jong教授是多相催化和工业催化领域的国际著名学者,固体表面物理化学国家重点实验国际顾问委员会委员。成康副教授曾于2017-2020期间在Krijn de Jong教授课题组从事博士后研究工作。该工作在Krijn de Jong教授的指导下,主要由成康副教授和博士研究生Luc C. J. Smulders完成,并在英国石油公司(bp)完成放大验证,原位XPS实验由我院郑燕萍工程师完成。该研究工作得到国家重点研发计划(2020YFB0606401)和厦门大学南强青年拔尖人才计划等资助。

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